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飛行第4日目にSTS-96の宇宙飛行士タマラ ・ジャーニガンとダニエル・バリーは2基のクレーンをシャトルのペイロードベイから取り出し、ステーションの外壁に取付けました。さらに、米ロ双方の宇宙服のブーツに合うように改良された、ポータブルな足場固定装置を2基と、工具やハンドレールの入った工具バッグを3個取付けました。これは将来の宇宙ステーション組立作業の際使用するための準備です。 以上は予定されていた主要な作業ですが、これらが終了すると2人の宇宙飛行士は、ユニティモジュールのトラニオンピン（シャトルに搭載したときにユニティを固定するために使用した、ユニティの突起部）のひとつに断熱カバーを取付けたり、ユニティとザーリャモジュールのペンキを塗った部分の劣化状況を撮影したり、ユニティの初期通信システムの2基のアンテナの片方の状況を検証する等の作業を行いました。その他にも足場を与圧結合アダプター（PMA-1）に移動する等の作業も行いました。 船外活動の間ジャーニガンとバリー両宇宙飛行士は、仲間の支援を受けていました。ミッションスペシャリストのエレン・オチョアはシャトルのロボットアームを操作してジャーニガンをディスカバリー号のペイロードベイ（貨物室）のまわりで移動させ、カナダ宇宙機関の宇宙飛行士ジュリー・パイエットはディスカバリー号のフライトデッキから、船外活動全体の指揮を取りました。 今回の船外活動時間は7時間55分で、シャトル史上2番目の長さとなりました。シャトル史上45回目の船外活動で、国際宇宙ステーション時代の4回目の船外活動は、米国中部夏時間 5月29日（土）午後9時56分（日本時間30日（日）午前11時56分）に開始され、5月30日（日）午前 5時51分（同午後7時51分）に終了しました。予定されていた作業と、いくつかの予定外の作業は全て終了しました。 今回で国際宇宙ステーション時代の船外活動は4回となり、STS-88のときのジェリー・ロスとジム・ニューマン両宇宙飛行士による、エンデバー号の船外での3回の活動の21時間22分と合わせて、活動時間の合計は29時間17分となりました。 シャトルで行われた船外活動としては、STS-49で1992年5月13日から14日にかけて、リック・ヘイブとピエール・ソウト、そしてトム・エイカースの3人の宇宙飛行士により行われた、8時間29分のものが最長です。
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